近日，香港中文大学（深圳）理工学院朱世平院士、张祺教授团队在粘合剂材料领域取得新进展，相关成果以“Anti‐Creep Adhesive Tapes via Trapped‐Entanglement‐Regulated Topological Networks”为题发表于期刊Advanced Materials。

期刊介绍

Advanced Materials是Wiley-VCH旗下Advanced系列的旗舰刊，也是材料科学领域的顶尖期刊。自1988年创刊以来，它始终致力于发表材料科学各领域中最前沿、最具创新性的高水平研究成果，涵盖新型功能材料、能源材料、材料表界面科学、纳米材料与纳米技术等。该期刊最新影响因子为26.8，JCR分区Q1。

研究背景

胶带型粘合剂（即压敏胶、自粘性材料）被广泛运用于贴纸、标签、封条、医疗敷料等场景，其核心在于高分子材料的粘弹性：既具备固体的承载与抗剪切强度，又具备液体的界面润湿与快速贴合能力。传统提升表观粘附力的思路多依赖可逆的动态物理网络（如氢键、离子–偶极相互作用等），能在特定应变速率窗口内强化瞬时粘附；但在长期静载下，这类体系因易发生不可逆蠕变而失效，难以满足长期承载的粘接需求。

研究内容

在该工作中，作者在体系中引入“受困缠结”（trapped entanglements）以实现拓扑结构调控，构筑出在高静载下仍保持超低蠕变速率的胶带型粘合剂，并系统阐明了聚合物网络拓扑对粘接性能的决定作用。如图1所示，在理想切向静载下：当凝胶含量过低，线性链和悬挂链占主导时，蠕变显著，呈现典型内聚失效；当高度交联时，刚度过高、润湿不足，难以形成有效界面，呈现典型界面失效；当受困缠结占主导时，网络在大形变后进入受限构形并保持应力，提供长效稳健的力学贡献与抗蠕变能力。

图1：不同拓扑结构对粘合剂蠕变性能的影响

该工作中通过调控交联剂/引发剂比（在极低引发剂含量下）实现网络拓扑的精细化设计。当交联剂/引发剂比大于0.25时，粘合剂的剪切蠕变速率显著降低，搭接试样的失效时间大幅延长。基于该策略制备的受困缠结离子凝胶胶带，其抗蠕变性能远超同类市售产品，展现出面向承载型粘接的实际潜力（图2）。

图2：50kPa静载下的搭接剪切粘附测试结果

机理上，线性链主导样品的“蠕变阈值”趋近于零，极小外应力即可触发不可逆链段迁移；而受困缠结主导样品能够储存弹性势能并保持剩余应力，显著抑制链段迁移（图3）。这一差异还体现在表观粘附力对应变速率的敏感性以及松弛后的应力保留。作者结合流变学与断裂力学，对不同拓扑网络的粘附-破坏过程进行了进一步的解释和分析，为多工况下抗蠕变粘合剂的结构设计提供了理论指引。

图3：弹性网络对蠕变阈值和势能储存的贡献

研究结论

该研究首次研究了高分子拓扑结构和粘合剂性能之间的构-效关系，并系统阐述了受困缠结带来的双重优势：优异的表面适应性和持久的力学稳定性。与传统的线性或轻微交联粘合剂相比，受困缠结的胶带表现出更优的粘合稳定性、更低的应变速率敏感性、显著的蠕变阈值，以及在长时间加载下极低的蠕变速率。该研究改变了粘合剂领域长期以来的追求提高强度和能量耗散能力的观念，将目光转向对材料永久力学贡献的设计。

作者简介

通讯作者：朱世平教授

朱世平，中国工程院外籍院士，加拿大工程院院士，加拿大皇家科学院院士，发展中国家科学院院士，香港中文大学（深圳）讲座教授、副校长，深圳先进高分子材料研究院创院院长。1982年毕业于浙江大学化工系并留校工作，1991年获加拿大麦克马斯特大学（McMaster）博士学位，1994年起在该校化工系和材料系任教，2009至2014年任化工系主任， 2015年获“杰出大学教授”最高荣誉称号，2016年获加拿大化工学会最高奖R.S. Jane Memorial Award。朱教授长期致力于高分子化工教学与研究，专长聚合反应工程，在溶液法茂金属烯烃聚合、可控自由基聚合、聚合动力学建模及工业过程数字化、高端聚合物产品开发、智能高分子材料创新等领域做出了原创性贡献，现已培养硕士、博士、博士后160多名，并在国际学术刊物上发表论文450多篇，引用2.4万余次，H指数85。

通讯作者：张祺教授

张祺，香港中文大学（深圳）理工学院副教授，助理院长（外事）。中山大学本科，浙江大学博士，加拿大McMaster大学博士后。2018年3月起任职于香港中文大学（深圳）理工学院。研究方向：聚合物产品工程、智能高分子、高性能粘接材料等。在Prog. Polym. Sci.、Sci. Adv., Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.等高分子材料相关国际核心期刊发表学术论文超过100篇；拥有授权中国发明专利22项，授权美国专利3项。担任深圳市先进材料产品工程重点实验室副主任，兼任深圳先进高分子材料研究院副院长。入选“未来化工学者”、广东省杰青、香港中文大学（深圳）“校长青年学者”。

第一作者：姚乐

姚乐，香港中文大学（深圳）理工学院材料科学与工程专业2021级博士研究生，本科毕业于大连理工大学。目前主要从事高分子凝胶和弹性体、粘合剂、材料断裂和疲劳、高分子功能材料等研究。在Nat. Commun.、Adv. Mater.等材料领域国际核心期刊发表多篇学术论文。

供稿 | 朱世平教授、张祺教授团队