近日，香港中文大学（深圳）理工学院张明建教授团队在低温合成高镍正极材料领域取得新进展。相关研究成果以“Tandem Topotactic Reactions for Low-Temperature Synthesis of Ni-Rich Layered Oxide Cathodes without Anti-site Defect”为题，发表于国际顶级期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society），团队本科毕业生王宏昊为论文的单独第一作者。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c08560 

一、期刊介绍

Journal of the American Chemical Society（J. Am. Chem. Soc.，简称JACS）是美国化学会（American Chemical Society，ACS）主办的旗舰期刊，创刊于1879年，是化学、材料领域历史最悠久、最具影响力的学术期刊之一。该刊物发表涵盖化学所有子领域的原创性研究，包括有机化学、无机化学、物理化学、化学生物学、材料化学、催化、分析化学等，同时也接受交叉学科（如化学与生物、化学与物理、化学与工程等结合）的高质量研究。JACS的最新影响因子为15.6（17/239）。

二、研究背景

随着电动汽车的快速发展，高能量密度、低成本的锂离子电池需求不断增长。高镍层状氧化物正极材料（LiNi_xCo_yMn_zO₂，x>0.6）因其高比容量和高能量密度而备受关注。然而，传统的固相合成方法需在高温（>700°C）和长时间氧气气氛下煅烧，不仅能耗高（占正极生产能耗的80%以上），还会引发结构破坏，如NiO₆八面体分解、层状结构坍塌以及锂源挥发。这些问题需要高温驱动力才能重构有序层状结构，但同时易造成颗粒粗化、氧损失和电化学性能劣化。为此，研究者尝试利用拓扑反应保持层状骨架，实现温和条件下的结构转化。尽管已有离子交换等拓扑方法验证了可行性，但常伴随高压环境、盐残留及难以精确插锂等问题，限制了规模化应用。因此，探索在低温下实现高镍正极材料高效合成，对于降低能耗、提升性能和推动产业化具有重要意义。

三、研究内容

本研究提出了一条双步串联拓扑反应路线，用于在低温条件下合成Ni富集层状氧化物正极。具体而言，首先将Ni_0.83Co_0.05Mn_0.12(OH)₂前驱体在温和氧化条件下部分脱质子，转化为结构上更接近目标产物的Ni_0.83Co_0.05Mn_0.12OOH中间体，从而避免了传统高温下的分解-重构过程。随后，通过固相H⁺/Li⁺交换实现低温（150°C）拓扑嵌锂，直接获得层状结构的LiNi_0.83Co_0.05Mn_0.12O₂。

图1 串联拓扑反应机制示意图

图2 拓扑反应机制设计图、密度泛函计算、中子衍射Rietveld精修以及高分辨透射电镜

温度分辨X-射线衍射和同步辐射X-射线对分布函数揭示了反应过程中长程与短程结构的演变规律，证明该路线在整个过程中保持了层状骨架，显著降低了合成能垒并抑制了Li/Ni反位缺陷。所得材料在经过短时间退火后，兼具优异的电化学性能和循环稳定性（500圈保持率约80%），同时能耗较传统方法减少约74%，并带来显著的成本优势。该工作不仅提出了一种低能耗、高性能的Ni富集正极合成方法，也为产业化规模生产提供了新的思路。

图3 温度分辨X-射线衍射，原位同步辐射X-射线对分布函数和拓扑合成的相变机制示意图

图4 硬X-射线吸收谱，软X-射线吸收谱，X-射线光电子能谱和近表面Ni价态分析

图5 低温拓扑合成的三种高镍正极与传统方法合成高镍正极的电化学性能对比

四、结果展望

展望未来，串联拓扑策略不仅有望推广至其他高镍体系，还可扩展至不同类型的层状过渡金属氧化物，如富锰、富钴以及多元掺杂体系，从而推动多样化高能量密度正极材料的开发。这一方法在实现低温合成、减少能耗和降低碳排放方面具有独特优势，为绿色可持续的电池产业链提供了新的思路。未来若能将该策略与前驱体设计、界面调控、掺杂改性等手段结合，有望实现电化学性能与结构稳定性的协同提升，加速从实验室走向产业化应用，为下一代高性能、低碳足迹的储能技术发展奠定基础。

五、作者简介

本文第一作者为香港中文大学（深圳）理工学院本科生王宏昊，于2025年7月毕业，目前在美国攻读研究生。其他参与者包括理工学院本科生白云丛、刘子安、王浩、张慈航。论文的通讯作者为香港中文大学（深圳）理工学院张明建教授、北京航空航天大学刘翔教授。

通讯作者：张明建教授

张明建，香港中文大学（深圳）理工学院助理教授。当前研究方向为能量转换与存储材料的构效关系研究，特别是基于同步辐射、中子、透射电镜等多光源多模原位无损表征技术研究锂/钠离子电池正极材料在制备和工况下的构效关系。共发表SCI论文100余篇，其中以通讯或第一作者身份在Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际期刊发表SCI收录文章30余篇，Google Scholar引用6000余次，H index为46。

通讯作者：刘翔教授

刘翔，北京航空航天大学材料科学与工程学院教授、博士生导师，国家重点研发计划首席青年科学家。他于中山大学和香港大学分别获得硕士、博士学位，并在清华大学和美国Argonne国家实验室从事博士后研究。2022年加入北京航空航天大学，担任固态能源材料和电池安全实验室负责人。长期致力于电池安全和全固态锂离子电池研究，发表学术论文80余篇，引用超9000次，研究成果被美国能源部等机构报道。

供稿 | 张明建教授团队